CAS:4427-96-7_碳酸乙烯亞乙酯(VEC)對(duì)鋰離子電池有什么影響

時(shí)間：2020-04-27作者：蘇州亞科科技股份有限公司瀏覽：137

CAS:4427-96-7,碳酸乙烯亞乙酯VEC又名4-乙烯基-1,3-二氧戊環(huán)-2-酮，在733mm汞柱下沸點(diǎn)為237℃，密度1.188g/ml，主要用作在鋰二次電池中作為高反應(yīng)活性的成膜添加劑。
 
        碳酸亞乙烯酯(VC)是目前已投入使用且性能較好的成膜添加劑，但穩(wěn)定性較差，容易聚合L1 J。對(duì)VC進(jìn)行改性，開(kāi)發(fā)穩(wěn)定性較高的成膜添加劑，成為研究熱點(diǎn)。在VC的主體結(jié)構(gòu)上引入C—C雙鍵，可得到穩(wěn)定性**VC的碳酸乙烯亞乙酯(VEC)。VEC作為成膜添加劑，可提高電解液的循環(huán)性能。M．V．James等E2]研究了VEC的成膜機(jī)理：VEC發(fā)生雙電子還原反應(yīng)，該反應(yīng)阻力較小，因此VEC比碳酸乙烯酯(Ec)、碳酸丙烯酯(PC)較易形成Li2C03鈍化層。
 
        本文用**化學(xué)計(jì)算、循環(huán)伏安、電化學(xué)阻抗及充放電測(cè)試等方法，研究了電解液成膜添加劑VEC的成膜電位及固體電解質(zhì)相界面(SEI)膜阻抗，考察了VEC對(duì)電池**充放電性能、循環(huán)性能及氣脹程度的影響。
 
實(shí)驗(yàn)部分
 
1 實(shí)驗(yàn)材料的準(zhǔn)備
 
      將電解液1 mol／L LiPF6／EC+DMC+EMc(質(zhì)量比1：1：1，日本產(chǎn)，電池級(jí))記為A組；向A組添加2％VEC(韓國(guó)產(chǎn)，電池級(jí))，得到B組電解液。正極組分為質(zhì)量比95．0：2．5：2．5的LiMn204(河北產(chǎn)，電池級(jí))、導(dǎo)電炭黑Super-P(瑞士產(chǎn)，電池級(jí))和聚偏氟乙烯(PVDF，法國(guó)產(chǎn)，電池級(jí))；負(fù)極組分為質(zhì)量比94．0：3．0：3．0的石墨(深圳產(chǎn)，電池級(jí))、導(dǎo)電炭黑Super-P和PVDF。分別以10 m厚的銅箔(廣東產(chǎn)，電池級(jí))和20 pm厚的鋁箔(廣東產(chǎn)，電池級(jí))為正、負(fù)極集流體。對(duì)較片進(jìn)行輥壓(正、負(fù)極壓實(shí)密度分別為3．30 s／cm3、1．55昏／cm )，然后在120℃下真空(真空度為-0．1 MPa)干燥8 h，經(jīng)裁切、較耳焊接等工序，制成正、負(fù)極片。正極片為138 amx 3．9 em，含活性物質(zhì)20．0 g；負(fù)極片為153 cm×4．1 cm，含活性物質(zhì)7．5 g。以金屬鋰片(上海產(chǎn)，電池級(jí))為負(fù)極，Celgard 2400膜(美國(guó)產(chǎn))為隔膜，在充滿氬氣的手套箱中組裝L 石墨CR2032型扣式實(shí)驗(yàn)電池，注液量為0．5 g
 
2 相關(guān)測(cè)試
 
2.1 循環(huán)伏安掃描及電化學(xué)阻抗測(cè)試
 
        用CH1660D電化學(xué)工作站(上海產(chǎn))對(duì)L石墨扣式實(shí)驗(yàn)電池進(jìn)行循環(huán)伏安掃描，工作電極為石墨負(fù)極，對(duì)電極及參比電極為金屬鋰片，掃描速度為0.05Mv/s，電位為2.O-0V；用CH1660D電化學(xué)工作站分別對(duì)循環(huán)伏安掃描前后的L 石墨扣式實(shí)驗(yàn)電池進(jìn)行交流阻抗測(cè)試，頻率為0.01～105Hz，交流振幅為5mV。
 
2.2 化成及充放電測(cè)試
 
        用CT2001B型測(cè)試儀(武漢產(chǎn))對(duì)電池進(jìn)行充放電?；芍贫龋?.1A恒流充電至4.2V，轉(zhuǎn)恒壓充電至電流小于0.01A，抽氣封邊后，恒流2A放電至3.0V。分別于高低溫箱中進(jìn)行常溫(25℃)和高溫(60℃)下的充放電測(cè)試。充放電制度：1A恒流充電至4.2V，轉(zhuǎn)恒壓充電至電流小于0.1A，2A恒流放電至3.0V；循環(huán)100次。
 
2.3  電池厚度的變化
 
        用游標(biāo)卡尺測(cè)量電池在高溫充放電循環(huán)測(cè)試前后的厚度，計(jì)算厚度的差值。
 
結(jié)果與討論
 
        通過(guò)實(shí)驗(yàn)得到的相關(guān)數(shù)據(jù)，應(yīng)用Gaussian03軟件，采用B3LYP方法[1]和6．31+G(d，D)基組，計(jì)算了鋰離子電池電解液常用溶劑及VEC的分子較低空軌道(LUMO)能量，得出部分結(jié)論相比于溶劑，VEC具有能量較低的LUMO能量。從循環(huán)伏安的測(cè)試中，我們得出結(jié)論：VEC的還原產(chǎn)物未發(fā)生可逆性氧化反應(yīng)，這為形成穩(wěn)定的SEI膜提供了物質(zhì)基礎(chǔ)。
 
        通過(guò)電化學(xué)阻抗譜，我們得出了，這樣的結(jié)論: B組電解液形成的SEI膜阻抗較大。SEI膜的阻抗與厚度有關(guān)，阻抗增大意味著厚度增加[5]。
 
        通過(guò)**充放電性能的測(cè)試，發(fā)現(xiàn)添加VEC后，電池的充放電容量及效率降低，不可逆容量升高。結(jié)合循環(huán)伏安掃描及交流阻抗譜可推測(cè)：VEC還原電位較高，在化成過(guò)程中**發(fā)生電化學(xué)還原反應(yīng)，消耗了較多的容量，導(dǎo)致**不可逆容量較大；且還原產(chǎn)物形成的SEI膜阻抗較大，不利于電極的嵌脫鋰反應(yīng)，導(dǎo)致**充放電容量及效率較低。
 
        通過(guò)循環(huán)性能的測(cè)試，發(fā)現(xiàn)VEC形成的SEI膜較厚且穩(wěn)定，在常溫及高溫下不易分解，抑制了發(fā)生在石墨負(fù)極表面的電解液的還原分解，避免了負(fù)極的結(jié)構(gòu)及性能受到破壞，降低了循環(huán)過(guò)程中的不可逆容量損失。
 
        通過(guò)電池厚度的變化，我們發(fā)現(xiàn)：VEC還原產(chǎn)物形成的SEI膜較穩(wěn)定，在高溫下不易分解，抑制了發(fā)生在石墨負(fù)極表面的電解液的還原分解，進(jìn)而減少了氣體的生成。
 
        成膜添加劑碳酸乙烯亞乙酯(VEC)具有較高還原電位，在化成過(guò)程中**于電解液在石墨負(fù)極表面發(fā)生電化學(xué)還原反應(yīng)，形成較厚、阻抗較大的SEI膜。該膜在常溫乃**溫環(huán)境下較為穩(wěn)定，不易分解，抑制了發(fā)生在石墨負(fù)極表面的電解液的還原分解反應(yīng)，減少了氣體產(chǎn)物的生成，避免了負(fù)極材料的結(jié)構(gòu)及性能受到破壞，提高了電池在常溫，特別是高溫循環(huán)下的容量保持率，并抑制了電池的氣脹。該SEI膜具有良好的循環(huán)性能，但阻抗較大，不利于電極的嵌脫鋰反應(yīng)，**充放電容量及效率較低。在保持良好循環(huán)性能的前提下提高VEC的**充放電性能，是研究的方向。
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